Suárez cominciò la sua carriera nel 1952, tra le fila del Deportivo La Coruña con cui l'anno seguente debuttò in prima squadra. Nel 1954 fu ceduto al Barcellona. Con la maglia blaugrana si affermò come uno dei più grandi centrocampisti del Mondo: in otto stagioni vinse due scudetti (1959 e 1960), due Coppe del Re (1957 e 1959) e due Coppe delle Fiere (1958 e 1960) disputando inoltre la finale di Coppa dei Campioni nel 1961, persa contro il Benfica. Nel 1960 gli fu conferito il premio individuale più importante d'Europa: il Pallone d'Oro. L'esperienza nel Barcellona gli fruttò un bottino di 114 gol, di cui 61 nella Liga, in 216 partite.
Il 1º giugno 1961 fu ceduto all'Inter, per 25 milioni di pesetas (all'incirca 300 milioni di lire). A Milano ritrovò l'argentino Helenio Herrera, che lo aveva già allenato in Spagna. Nello stesso anno la società catalana, coi soldi ricavati dalla sua cessione, costruì un nuovo anello al Camp Nou. Suárez fu trasformato tatticamente dal Mago, che da mezzala lo reinventò regista: lo spagnolo si adattò perfettamente, sfruttando la sua visione di gioco e l'abilità nei lanci lunghi (memorabili i suoi lanci di anche cinquanta metri, compiuti con precisione millimetrica), utile per innescare il contropiede della formazione milanese. Con l'Inter lo spagnolo, che in breve tempo divenne un idolo dei tifosi, vinse tre scudetti (1963, 1965 e 1966) perdendo quello del 1964 allo spareggio: Suárez contribuì anche ai primi successi internazionali del club, vincendo due Coppe Campioni, nel 1964 e 1965, e negli stessi anni anche due Coppe Intercontinentali. In nove anni a Milano, totalizzò 54 reti in 328 incontri.
Nel 1970 passò alla Sampdoria, dove collezionò tre salvezze consecutive prima di ritirarsi (nel 1973). Nel campionato italiano ha disputato 320 partite e segnato 51 gol. | 
